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真理を求める錬金術師
シン?バルト

本編の主人公。少年の頃、家族が塵界侵食の犠牲になった経験から、滅びの塵灰を退け、その謎を解き明かすために錬金術師を志した。
育ての親である三賢人アルベルトスの下での修行を経て、カリオストロ魔導學院に入學。頼りになる學友やライバルとの出會いを経て、成長していく。
探求心に溢れ、錬金術師としては理論より感覚で動くタイプで、獨創性の高さを持つ。物腰は柔らかく、一見穏やかに見えるが、內に秘める情熱と使命感は誰にも負けない。
エーテルギア：エーテルガントレット
原畫：まさはる

頼れる姉弟子
アリア?マグヌス

カリオストロ魔導學院?ハルモニア派に所屬する錬金術師。三賢人の一人、霧笛のアルベルトスの娘であり、入學から僅かな間に頭角を現した才媛。シンにとっては幼馴染で、姉弟子でもある。責任感がある一方で茶目っ気を忘れず、場を和ませたり、相手をリラックスさせる気配りがある。その一方で、意外と負けん気が強く凝り性なところがある。料理が好きなのだが、味付けがとんでもなく辛く、食べる時は胃薬必須らしい。
エーテルギア：螺旋盤（スパイラル?サーキット）
原畫：まさはる
聲優：あかしゆき

信念抱く騎士姫
セレスティアーナ?メギストス

シンと一緒にハルモニア派に加入する、カリオストロ王國の王女。
子供の頃は物語の中の騎士に憧れていたが、とある事件で錬金術も民を守る騎士道に通じると知り、錬金術師を志すきっかけになった。
公明正大で曲がったことが嫌い。試練や逆境に進んで身を置き、自らを磨くことを好む。
錬金術師としてはまだ駆け出しで、どちらかというと剣術の方に天稟があるようだ。
エーテルギア：輝く鍔（シャイニー?ヒルト）
原畫：まさはる
聲優：手塚りょうこ

使命を追う少女
エンリ

灰魔に襲われていたところをシンに助けられた少女。古の創神が生み出した眷神ではないかと推測されているが、人間社會で暮らすため、便宜上シンの『従魔』と名乗る。
記憶の一部を失っており、何か與えられた役目があったはずだが思い出せずにいる。自分の存在意義を見つけるため、シンと共に塵灰の脅威に立ち向かっていく。少し理屈っぽく、自分を大人びて見せようとするところがあるが、基本的には素直で、感受性豊かな性格。
エーテルギア：クローピック
原畫：まさはる
聲優：ひむろゆり

調和の導き手
ソニア?ガーベラ

カリオストロ魔導學院ハルモニア派の代表教授。
実力はあるが、押しが弱くおっとりした性格が災いして、ライバル學派のマルドゥック派には押され気味。
しかし、日々権勢を高めるライバルの圧力にも負けず、シン達と真理探究に邁進する芯の強さを持つ。
互いを尊重し、調和を心に描いて創神と接するというハルモニア派の理念を忘れない、メンバー皆から慕われる心優しい女性。
エーテルギア：クロスボウとエレメントブリット
原畫：まさはる
聲優：ＭＡＩＫＯ

気鋭の派閥教授
ヨハン?アマルトゥ

カリオストロ魔導學院に屬する錬金術師。若年にして、すでにマルドゥック派という新進の學派を結成し、多くの弟子を抱えている。その手腕と功績から、三賢人の後を継ぐ天才という呼び聲も高い。物腰は紳士的だが、他者を実験道具として見ているかのような節がある。
エーテルギア：モノクル
原畫：椎咲雛樹
聲優：ジンジャー東雲
  

紫苑の奏者
マルチナ?リーヴェ

ヨハン教授の助手を務める、貴族出身の錬金術師。
物腰こそ上品だが、プライドの高いお嬢様で、ライバルであるハルモニア派に対抗心をむき出しにする。
ヨハン教授に心酔しており、その役に立つため錬金術の腕を磨いた。
所屬學派が開発した最新鋭の戦闘兵器『ドール』を、楽団の指揮者のように華麗に操る。
エーテルギア：セラフィムタクト
原畫：椎咲雛樹
聲優：今谷皆美
 

心優しき従魔
フレン

錬金術師に仕えるべく生み出されたホムンクルスで、一般に『従魔』と呼ばれる。マルチナを姉と呼ぶように命じられており、彼女から溺愛されている。従順だが自分の意志がないわけではなく、マルチナに意見したり、反抗しようとすることも。同じ従魔のエンリと仲良しで、ライバル學派同士の緩衝役になろうとする。
原畫：椎咲雛樹
聲優：安堂りゅう

豪放闊達な國王
アバル?メギストス?ファウストⅦ

カリオストロ王國の國王アバル?メギストス?ファウスト7世。塵界侵食の危機に際し、カリオストロ魔導學院を設立し、學長となる。自らも優れた錬金術師であり、學院の前身であるファウスト機関では三賢人の一人に數えられていた。彼自身が直接の弟子を取ることはないが、熱意と才能に溢れた若者が大好きで、援助を惜しまない。一人娘のセレスを溺愛していて、彼女が日々レディとして、錬金術師として成長していくのを暖かく見守っている。
エーテルギア：カイザーベルト
原畫：まさはる
聲優：TOSAKA

森の隠者
アルベルトス?マグヌス

かつて三賢人に數えられた錬金術師。面倒見がよく包容力のある人格者。アリアの父親であり、塵界侵食で家族を失ったシンを拾い、育ててくれた恩人でもある。今は一線を退き、半ば隠者のような暮らしをしているが、アリアやシンに中央の學院で通じるほどの錬金術の基礎と実踐を教え込んだ。霧笛のアルベルトスという二つ名は、濃霧の立ち込めるような錬金術の世界に、確固とした體系を構築し、後進を導いたことによる。
エーテルギア：大螺旋盤
原畫：まさはる
聲優：谷井ムロ

王國軍少佐
アレクサンドラ?マウザー

カリオストロ王國軍の將校で、階級は少佐。
サーシャは愛稱で、本名はアレクサンドラ?マウザー。
名家の生まれで、塵灰対策の前線任務に就く以前は王宮で近衛騎士を務め、セレスに剣術の手ほどきをしたことがある。
王家やセレスへの忠誠心は強いが、セレスを敬うあまり、彼女と親しいシンを過度に警戒している。
前線の士官として、シンや學院の錬金術師と共に、灰魔や塵灰の脅威に対抗する。
エーテルギア：戦闘義手
原畫：椎咲雛樹
聲優：葵時緒
  

歴戦の衛士
アルバート?エクルバス

カリオストロ魔導學院と専屬契約を結ぶ衛士。フィールドワークをする錬金術師の護衛や、錬金術師の作った武器や道具を実戦で試験運用するのが任務。
當初は本人も錬金術師を志していたが、難解な數式と睨めっこするのが苦痛でやめてしまったらしい。
ざっくばらんな性格で挫折を引きずることもなく、良き兄貴分としてシン達學院生に頼りにされている。
エーテルギア：戦闘義手
原畫：椎咲雛樹
聲優：小次狼
  

深淵に潛む破戒者
ネテスハイム?アグリッパ

アルケウス大陸で暗躍し、塵灰の吹くところ現れる災厄の使者。錬金術を修めているが、國の管理から逃れ、外法を成していることから、破戒者と呼ばれる。
塵灰や灰魔の特性を熟知して、塵界侵食を広げるために死神と恐れられ、また最も塵界に近い人物とも噂されている。
エーテルギア：アルラトゥの灰爐
原畫：椎咲雛樹
聲優：谷井ムロ
     
     

闇の福音
灰かぶり姫

塵灰の中で活動する魔物『灰魔（かいま）』の人型女性體。破戒者アグリッパと行動を共にする、謎の多い存在。
希少な人型灰魔であるだけでなく、知性や桁外れの強さを持っており、畏怖を込めて『灰かぶり姫』の異名で呼ばれている。ある一件から、シンに対して執著心を抱くようになっていく。
原畫：椎咲雛樹
聲優：ももぞの薫

塵灰の迷い子
ナムタル

少女の姿をした灰魔。
滅びの塵灰を世界に広げるために活動する通常の灰魔と違い、何らかの目的があるかのように行動する。
情緒が未発達で、感情の起伏に乏しいが、その容姿にはかつて死んだシンの妹、アンナの面影がある。
原畫：まさはる
聲優：青葉りんご
    
    
    
    

始原の火の創神
マルドゥック

『火のオリジン（始原體）』と呼ばれ、火を司る創神を束ねる者。創神としての姿は、巨軀の火牛。
大火山ホレブ山を聖地に、塵灰を燃やす浄化の竈（かまど）を守っている。
本來は明るく義理堅い性格なのだが、とある一件から人間の錬金術師を恨んでいる。また、度の超えた激辛料理が好物という一面がある。
原畫：なるみすずね
聲優：小波すず

始原の風の創神
ティアマト

『風のオリジン（始原體）』と呼ばれ、風を司る創神を束ねる者。創神としての姿は、勇壯な風竜。天候を操ったり、大気を正常にする権能を持つ。
浮世離れした物腰で取っつきにくいように思えるが、素の性格はさっぱり爽やか。錬金術師に気まぐれで力を貸したりもする。
原畫：なるみすずね
聲優：和央きりか
    
    
    
    

始原の地の創神
キュベ

『地のオリジン（始原體）』と呼ばれ、地を司る創神を束ねる者。創神としての姿は、雄大な陸亀。
土壌や地質の管理が主な役割だが、塵界との境界へ近づこうとする人間に試練を與える者でもある。
実は巨乳好きで、力を貸す見返りに大人の女性の胸を揉むことを要求する。趣味は盆栽。
原畫：なるみすずね
聲優：蒼乃むすび

始原の水の創神
アプスー

『水のオリジン（始原體）』と呼ばれ、水を司る創神を束ねる者。創神としての姿は、巨大なクラゲ。河川の水質を管理したり、眷神を用いて治水工事も行う。
オリジンの人としての現身である化身體の姿では、慈愛に満ちながらも情熱的なグラマーボディの美女。間延びした口調で話し、おっとり穏やかな性格。
原畫：なるみすずね
聲優：宮森ゆう
    
    
    
    

始原の太陽の創神
シャマシュ

『太陽のオリジン（始原體）』と呼ばれ、光を司る創神を束ねる者。創神としての姿は、荘厳な神鳥。
太神鳥の紋章はメギストス王家の象徴にもなっており、人々の信仰上でも神格化されている存在。世界の危機が迫った時、王族や世界の命運を左右する人物に近付いて、予言する巫女のような役割を果たすという。審判神としての側面もあるが、実は臆病で自分の権能が重荷だったりする。
原畫：なるみすずね
聲優：八尋まみ

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